Son large répertoire inclut la littérature des XVIIe, XVIIIe et XIXe siècles, pour violon seul et basse continue, clavecin ou pianoforte, mais aussi le répertoire de quatuor à cordes et de plus en plus souvent la musique contemporaine. La compositrice Florentine Mulsant lui a dédié deux oeuvres pour violon seul.

Elle fonde l'Ensemble Luceram, qu'elle dirige du violon, consacré au répertoire baroque et classique, puis le Quatuor Baillot dont elle est le premier violon et avec lequel elle se dédie au répertoire classique et romantique.

Elle est régulièrement invitée comme Konzertmeister dans différents ensembles européens.

Elle tisse des liens fructueux et réguliers auprès du claveciniste François Guerrier et du luthiste Rolf Lislevand. Parmi ses partenaires réguliers figurent  Jörg-Andreas Bötticher, Gaetano Nasillo et Christophe Coin, Alexei Lubimov et Tobias Koch.

Hélène Schmitt se produit sur les scènes internationales telles que : Paris Cité de la Musique, le festival de Montpellier Radio-France, Innsbrucker Festwochen, Festival de Bruges, Utrecht, Saintes, Forum Alte Musik à Zürich, La Folle Journée de Nantes, Bozar à Bruxelles, à Versailles, Ambronay, Cologne, Berlin, Händelfestspielen de Göttingen et de Halle, Schwetzinger Festpiele. Elle se produit également seule en tournées de récitals au Japon, en Amérique du Nord et du Sud.

Elle est également invitée comme membre du jury de plusieurs concours internationaux.

Elle a enregistré de nombreux disques en soliste dont les Sonates et Partitas de J-S Bach. Beaucoup de ses enregistrements sont loués et récompensés par la presse internationale.

Hélène Schmitt joue un violon de Camillo Camilli  du début du XVIIIe siècle et un Michele Deconet de 1765 prêté par la fondation Violin Assets.